Keberhasilan penerapan TI sangat bergantung pada harmonisasi strategi bisnis, strategi TI, struktur organisasi dan proses-proses di dalamnya, serta infrastruktur TI dan proses-proses di dalamnya yang secara umum dikenal dengan keselarasan strategis TI. Sayangnya, keselarasan strategis di lingkungan pendidikan tinggi masih cukup rendah meskipun kesadaran akan pentingnya keselarasan strategis dalam menjamin keberhasilan penerapan TI di lingkup pendidikan tinggi terus meningkat. Universitas Sebelas Maret (UNS) merupakan salah satu universitas yang sedang giat membangun termasuk di bidang TI-nya. Dari hasil observasi awal, terdapat beberapa indikator rendahnya keselarasan strategis bisnis dan TI. Hal tersebut menunjukkan bahwa keselarasan strategis bisnis dan TI di UNS merupakan isu yang penting untuk segera diatasi. Penelitian ini dilakukan untuk menilai sejauh mana tingkat kematangan keselarasan strategis di UNS dan kemudian merumuskan aktifitas-aktifitas yang harus dilakukan untuk meningkatkan kematangan keselarasan strategisnya. Penilaian keselarasan strategis tersebut dilakukan dengan menggunakan metode gabungan antara Strategic Alignment Maturity Model (SAMM) Luftman dan Control Objectives for Information and Related Technology (COBIT) 4.1. Metode gabungan tersebut terdiri dari sebelas kriteria dan 65 atribut kematangan keselarasan strategis yang disusun menjadi sebuah instrumen kuesioner tingkat kematangan. Hasil penghitungan tingkat kematangan keselarasan strategis menunjukkan bahwa UNS saat ini berada di tingkat kematangan 2 atau committed process dengan delapan atribut keselarasan yang tingkat kematangannya masih berada di tingkat kematangan 1. Untuk meningkatkan kematangan kedelapan atribut tersebut, penelitian ini merumuskan delapan rekomendasi utama dan empat belas rekomendasi pendukung yang bisa dijalankan oleh UNS.